In Alaior (Menorca) geboren, begann Simón Orfila im Alter von sechzehn Jahren im Chor der Oper von Mahón (Menorca) zu singen. Er studierte Gesang bei Maty Pinkas in Bulgarien und führte seine Ausbildung an der Escuela Superior de Música Reina Sofía in Madrid fort, wo er Schüler von Alfredo Kraus wurde, bei dem er bis zu seinem Tod studierte.

Simón Orfila wirkte an zahlreichen Recitals und Konzerten in Spanien (Menorca, Mallorca, Madrid, Barcelona, Sevilla und Alicante), Helsinborg (Schweden) und Toulouse (Frankreich) mit.

Er sang mehrere Rollen in Palma de Mallorca, Mahón, am Teatro Nacional de São Carlos in Lissabon, Gran Teatre del Liceu in Barcelona (Norma, Turandot, Lucia di Lammermoor, Le nozze di Figaro in einer Inszenierung von Robert Carsen, Un ballo in maschera, I Puritani, Samson et Dalila mit José Carreras, La Bohème, La clemenza di Tito, La Favorite, Don Giovanni, Il viaggio a Reims, Maria Stuarda, L'elisir d'amore, La Gazzetta, Semiramide, La Cenerentola, L'arbore di Diana und Anna Bolena).

Weitere Engagements führten ihn nach Oviedo (Anna Bolena, Tosca, Le nozze di Figaro, Il barbiere di Siviglia, Don Giovanni), Las Palmas (Le nozze di Figaro, I Puritani, Lucrezia Borgia), Tokio (Norma), ans Teatro Real in Madrid (La Cenerentola, Le nozze di Figaro, Il viaggio a Reims, L'arbore di Diana), an die Deutsche Oper Berlin (Le nozze di Figaro, Norma), nach San Sebastián (La donna del lago), Neapel (La Bohème, La Cenerentola, Socrate immaginario, Le nozze di Figaro mit Jeffrey Tate, Don Giovanni), Turin (La Cenerentola, Don Giovanni), La Coruña (Le comte Ory, Adelaide di Borgogna), Genua (La Cenerentola), Florenz (Il barbiere di Siviglia, L'italiana in Algeri), Mailand (Socrate immaginario, Il viaggio a Reims), Bologna (L'italiana in Algeri), Montpellier (La Cenerentola, Semiramide, Goyescas), München (Norma), Menorca (I Puritani, L'italiana in Algeri), Santiago de Chile (Le nozze di Figaro), Tel Aviv (Don Giovanni), Genf (La Cenerentola) und Lima (Norma).

Darüber hinaus stand er in Produktionen von Lucia di Lammermoor in Bilbao, Sevilla und Oviedo, La donna del lago in Paris, Mailand und London, Linda di Chamounix am Liceu in Barcelona, Guillaume Tell in Pesaro und Bologna, Carmen in Bogotà sowie Don Giovanni in Menorca auf der Bühne.

Zu seinen jüngsten Engagements zählen: Norma in Barcelona, Madrid und Las Palmas, L'elisir d'amore in Brüssel, Eugen Onegin auf Mallorca, Don Carlo im Teatro Auditorio de El Escorial, Le nozze di Figaro in Parma, Anna Bolena in Sevilla, Don Giovanni (Leporello) in Bilbao, Palermo und Barcelona, Carmen in Novara, China, Rom und Barcelona, La Favorite in Madrid, Faust auf Teneriffa, La donna del lago und Stabat Mater in Lüttich, Il turco in Italia in Oviedo, L’italiana in Algeri in Barcelona, Semiramide in Bilbao, Giovanna d’Arco in Madrid, Turandot in Palermo, Rigoletto in Macerata und Teneriffa, Ernani in Novara und Pisa und Lucia di Lammermoor in Oviedo.